Em um dos papéis mais importantes da sua carreira, Carey Mulligan interpretou Daisy Buchaman, na adaptação cinematográfica de O Grande Gatsby, lançado em 2013.
Contracenando com Leonardo DiCaprio, a atriz revelou em entrevista para a Variety que ficou insegura e não gostou muito do resultado final: Eu não adorei meu trabalho em Gatsby. Não tenho certeza se eu meio que me perdi o caminho porque fiquei intimidada com o elenco. Eu acho que talvez eu tenha sido atormentada pela minha experiência e intimidada pelo nível de performances ao meu redor.
Ela ainda confessou que a grandiosidade do filme atrapalhou em sua atuação: Eu definitivamente senti que houve momentos fugazes onde eu realmente encontrei o personagem e então senti que a perdi um pouco. Eu nunca fiquei muito entusiasmada com o meu trabalho nele.